Brentano ist der Sohn eines oberitalienischen Kaufmanns und der vom jungen Goethe verehrten Maximiliane von La Roche . Er wächst in Frankfurt am Main und in Koblenz auf. Er studiert nachdem Scheitern einer kaufmännischen Lehre ab 1797 in Halle (Saale) Bergwissenschaften und ab 1798 in Jena Medizin, lebt aber stets mehr seinen literarischen Neigungen. In Jena lernt er die Vertreter der Weimarer Klassik (Christoph Martin Wieland, Johann Gottfried von Herder, Johann Wolfgang von Goethe) und der jungen Romantik (Friedrich Schlegel, Johann Gottlieb Fichte und Ludwig Tieck) kennen.

1801 in Göttingen, wo er Philosophie studiert, lernt er Achim von Arnim kennen, mit dem ihn bald eine enge Freundschaft verbindet und mit dem er 1802 eine romantische Sängerfahrt auf dem Rhein unternimmt.

Nach seiner Heirat mit der Schriftstellerin Sophie Mereau zieht er 1804 nach Heidelberg, wo er mit Arnim die Zeitung für Einsiedler und die Volksliedsammlung Des Knaben Wunderhorn herausgibt. Seine Frau stirbt 1806 bei der dritten Fehlgeburt. Wenige Monate später heiratet Brentano wieder, behält aber sein Wanderleben bei. Die zweite Ehe wird 1814 geschieden.

Ausgedehnte Reisen folgen, mehrfach hält er sich in Berlin auf, wo er 1810 an Kleists Berliner Abendblättern mitarbeitete. Wie sehr er in den Kreis der Berliner Literaten integriert war, zeigt auch, dass Brentano 1811 zu den Gründungsmitgliedern der Christlich-deutschen Tischgesellschaft gehörte.

An schweren Depressionen leidend, wendet er sich 1817 dem christlichen Mystizismus zu. Er legt Generalbeichte ab und verzichtet auf weltliches Dichtertum. Sein Arbeiten wendet sich christlichen Themen zu, beispielsweise der Aufzeichnung der Visionen der stigmatisierten Nonne Anna Katharina Emmerick aus Dülmen.

Er lebt ab 1829 in Frankfurt und ab 1833 in München.

• Godwi oder Das steinerne Bild der Mutter (Roman), 1801
• Des Knaben Wunderhorn (Volksliedersammlung, 3 Bde., zusammen mit Achim von Arnim), 1806 und 1808
• Die mehreren Wehmüller und die ungarischen Nationalgesichter (Humoreske), 1817
• Geschichte vom braven Kasperl und dem schönen Annerl (Rahmennovelle), 1818
• Gockel, Hinkel und Gackeleia (Märchen), 1838
• Gedichte, 1854

• • über Brentano und Kleist: Christa Wolf, Kein Ort. Nirgends. Berlin/Weimar 1979.

• Texte im Projekt Gutenberg (http://gutenberg.spiegel.de/autoren/brentano.htm)
• Ausführliche Biographie mit vielen Werksausschnitten (http://sites.inka.de/thalion/schule/brentano.html)
• Artikel im Biographisch-Bibliographischen Kirchenlexikon (http://www.bautz.de/bbkl/b/brentano.shtml)
• Begleitband zur Ausstellung im Freien Deutschen Hochstift vom 6.07 bis 14.09 2003 (http://www.saint-albin-verlag.de/page6d.htm)
• Kommentierte Linksammlung (http://www.ub.fu-berlin.de/internetquellen/fachinformation/germanistik/autoren/multi_ab/cvbrent.html)